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中心用户湖北大学曾明华教授团队在多米诺反应研究上取得进展

发布日期:2019-03-06    作者:     来源:     点击:

近期,国际化学领域顶级期刊《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed. ,影响因子12.102)发表了题为“Tracking the Process of Solvothermal Domino Reaction Leading to a Stable Triheteroarylmethyl Radical: A Combined Crystallography and Mass Spectrometry Study”(联用晶体学及质谱技术跟踪产生稳定三杂芳基甲基自由基的溶剂热多米诺反应研究)的论文。该成果是皇家赌场游戏用户湖北大学曾明华教授团队在多米诺反应研究上的最新进展,中心ESR团队欧阳钟文教授和王振兴副教授参与相关工作。

化学研究的核心目标之一是理解化学键的形成和化学反应的进行方式。以多米诺反应为代表的串联反应经多步连续反应,可以一锅得到结构复杂的特定产物。随着反应步骤的增加,可能提高反应的原子经济性、增加产物的复杂性和设计性并减少对环境有害的有机溶剂的使用,是一种绿色、高效的合成具有复杂结构分子的理想方法。探索并发现新型的多米诺反应,研究其反应的过程,将有助于人们更好的理解化学反应本质并在此基础上进行复杂化合物的可控串联合成,当然这也是跟踪和解析反应过程和机理的前沿挑战。

该研究中,曾明华教授团队发现了世界上最长的新型串联反应(14步),并高产率得到新型的三杂芳基甲基自由基终产物。在产物中新生成了12个化学键(9C-N键、3C-C键)和3个五元杂环。综合利用电喷雾质谱、X-射线晶体学、同位素标记、磁性、强磁场ESR等实验手段,跟踪了反应过程,并解析了上述反应的机理。值得注意的是,溶剂甲醇在反应过程中经历了罕见的三重C-H键及C-O键活化,而生成该自由基终产物的关键步骤是叔醇碳氧键的均裂,这打破了100多年来通过碳负离子氧化生成三芳基甲基自由基的方法局限,有助于拓展该类新型自由基的系列化合成。

曾明华教授团队先后多次同中心ESR团队开展合作研究,在强磁场ESR测量方面取得了一系列重要进展,相关研究成果已在《化学科学》、《德国应用化学》等国际知名期刊联合发表。

该研究得到了国家杰出青年科学基金项目、湖北省自然科学基金创新群体项目等资助。


论文链接:http://dx.doi.org/10.1002/anie.201813829